在萨拉托夫学习期间，加加林加入了志愿协会，这个协会是一个准军事组织，有1500万名成员向苏联陆军、空军和海军提供自愿援助。这个协会对加加林这样的青少年来说，主要吸引力来自它的飞行俱乐部，在那里大家可以学习如何驾驶飞机，能够像真正的战斗英雄一样，了解战场上真实的情况和故事。在协会中表现足够好的，就有资格进入军事学院，成为一名真正的军官或者战斗机飞行员。加加林也因为参加志愿协会，使得他在萨拉托夫期间免于服兵役，能够专注于学习。

在志愿协会期间，加加林不仅需要完成在学校里的常规课程，还需要学习独立驾驶飞机。加加林从基础空气动力学学起，包括飞机发动机结构、起飞及着陆技术等一系列相关课程。志愿协会在为青少年提供航空课程的同时，还负责宣传国家对航空以及太空飞行的浪漫主义设想，充当了公关部门的角色，以隐藏他们即将发射斯普特尼克人造卫星和载人航天的工作计划。在萨拉托夫的4年里，加加林既学会了铸铁工艺，学会了驾驶雅克-18飞机，同时，他也学会了如何吸引人们的注意力。在志愿协会的时间里，加加林还决定参军入伍。

1955年秋天，加加林获得了冶炼专业学位和飞行员执照，他计划进入一所军事学院做飞行员或者军官。当年秋天，加加林被调到了契卡洛夫军事学院学习。1955年到1957年，加加林在此学习了驾驶战斗机，这段经历成了他人生中最为隐晦的部分。他对这段经历和作为飞行员驾驶米格战斗机在北极边界巡逻的两年工作经历避而不谈。

1957年3月，加加林卷入一起诉讼案件，3名学员殴打了他，加加林在医院里待了将近一个星期。这件事情被隐藏了很久，多年后才曝光。这次事件主要是因为加加林为指挥官服务，或是对他担任排里队长的报复。加加林的父亲就此事写信勉励儿子：“无论你身处何处，请记住一件事：拥护集体主义的农民和工人，敬佩坦率、有男子气概的人，只有相信自己，才能战胜敌人。懦夫没有自信，他们注定无法战胜敌人。”虽然加加林经历了一些坎坷，但他仍受到各位老师的器重和信任。1957年，加加林出色地完成了毕业设计，从航空军事学校光荣毕业。

同年，加加林遇到了他一生的爱人瓦伦提娜。两人于11月7日结婚，这一天正是十月革命的周年纪念日，是苏联历史上非常重要的一天，这也体现了加加林对国家的忠诚。婚后加加林选择了在苏联最北部的边境巡逻，虽然他也有其他的选择，但坚定的共产主义信念让他义无反顾地选择了荒凉寒冷的北方，因为布尔什维克精神告诉他要“向着困难前进”。9个月后，妻子不远万里到北极找他。1959年4月17日，他们的第一个女儿埃琳娜在此出生。

在加加林毕业的这一年，苏联还有一件重要的事情发生。1957年8月3日，苏联首枚洲际弹道导弹P-7试射成功。紧接着在当年的10月4日，苏联航天巨擘科罗廖夫大胆采用了捆绑火箭的办法，使得苏联抢在美国之前发射了第1颗人造地球卫星。这一事件成为人类进入航天时代的重要标志，也使得科罗廖夫一举成名。科罗廖夫开始积极参与和实施载人飞行计划，并担任“东方号”运载火箭的总设计师。

加加林长相十分英俊，经常挂在脸上的笑容极具特色且迷人，为人又很谦和，但他的身高却与人们印象中高大魁梧的苏联人形象大相径庭。然而正是他的身高引起了科罗廖夫的关注，他正想选择一个个子不高的人当首位航天员，因为当时他设计的太空舱内部比较狭窄。1959年10月，苏联首位宇航员的选拔工作在全国展开。加加林在3000多名空军飞行员中脱颖而出，成为20名核心入选者之一，并于次年3月前往莫斯科，在苏联宇航员训练中心接受培训。

在训练过程中，加加林凭借自己强健的体魄、坚定的信念和乐观主义的精神得到了大家的认可。一个细节更令科罗廖夫下定决心选择加加林。在确定人选的前一个星期，科罗廖夫发现在进入飞船前，所有的候选人中只有加加林会脱下鞋子进入座舱。科罗廖夫认为这个年轻人是真正地热爱着飞船和航天事业，因此坚定地选择了加加林成为第一名航天员。1960年，加加林还加入了苏联共产党。

1961年4月12日，是人类历史上极具纪念意义的一天。当日凌晨6时，加加林身着宇航服，头戴密闭航天头盔，乘坐升降机进入了39米高的“东方号”运载火箭顶端的宇宙飞船。飞船总共重4.73吨，长4.4米，最大直径达2.43米，结合部配有航天员所需的所有氧气。加加林静静地坐在舱内，等待着神圣时刻的到来。9时7分，支撑火箭的4根金属支架分离，发动机启动，伴随着倒计时和巨大的轰鸣声，“东方号”腾空而起。150秒后，火箭头部整流罩飞离，飞船很快飞出了大气层。火箭和飞船逐渐都脱离了地球引力，过载开始减小，最后飞船和火箭分离，进入近地轨道，并以大约8千米/秒的速度飞行。

地面上关注着加加林身体情况的专家时刻记录着他的状况：脉搏由每分钟64次猛增到了每分钟150次。此时的飞船在自动飞行，速度和座舱内的情况由地面控制，因此加加林的主要任务就是集中精力去观察周围的一切，并进行详细的记录和汇报。

90分钟后，“东方号”已经环绕地球飞行了一周，到了返回地面的时间。这段时间将会是最危险的一段飞行，如果在这段时间出现什么问题，宇航员和整个飞船就会被永远地留在宇宙中，甚至化为灰烬。船载仪器引导飞船进入了返回轨道，但在进入大气层之前，密闭座舱和仪器舱未能在预定时间分离，连在一起的两个舱同时下坠并以非常高的速度旋转起来。在如此危险的情况下，幸运之神眷顾了加加林，由于在降落的过程中周围环境的温度极高，导致两个舱之间的连接电缆线被烧毁，才使得座舱终于和仪器舱分离。而此时已经超过了预定分离时间整整10分钟。

失重感的消失又重新带回了不断增加的过载，将加加林紧紧地压在座椅上，窗外风声呼啸。随后，飞船进入距离地面7000米的高度，主伞打开。几秒钟后，侧舱门分离，加加林被弹了出去，降落伞打开，缓缓减速。1961年4月12日10时55分，加加林成功完成人类首次太空之旅，在萨拉托夫州的斯梅洛夫卡村地区安全着陆。

这一刻将被历史永远铭记，“东方号”飞船成为世界上第一个载人进入外层空间的航天器，加加林也在这108分钟的飞行过程中由上尉荣升少校。从此刻开始，加加林实现了人类多年来渴望进入太空的愿望，彻底开辟了人类航天的新纪元。